| Tesis Doctorales de la Universidad de Alcalá |
| TRANSITION METAL DICHALCOGENIDE-BASED MICROMOTORS: INNOVATIVE DESIGNS, PROPULSION MECHANISMS AND APPLICATIONS | | Autor/a | Asunción Nadal, Víctor de la | | Departamento | Química Analítica, Química Física e Ingeniería Química | | Director/a | Escarpa Miguel, Jesús Alberto | | Codirector/a | Jurado Sánchez, Beatriz | | Fecha de defensa | 27-10-2022 | | Calificación | Sobresaliente cum laude | | Programa | Química (RD 99/2011) | | Mención internacional | Sí | | Resumen | El objetivo principal de esta Tesis Doctoral ha sido el diseño y el desarrollo de nuevos micromotores y micro robots basados en dicalcogenuros de metales de transición (TMD por sus siglas en inglés, transition metal dichalcogenides) de WS2 y MoS2. Asimismo, se han estudiado diferentes mecanismos de propulsión de estos -catalíticos, fotoforéticos y magnéticos- y se ha explorado su potencial aplicativo en ámbitos como el (bio)analítico, el biomédico y la remediación ambiental.
Como punto de partida, en un primer bloque, se sintetizaron y caracterizaron micromotores tubulares catalíticos basados en TMD empleando protocolos de electrodeposición asistida en membrana. A continuación, se estudió la propulsión catalítica, explorándose su aplicabilidad para la eliminación de contaminantes modelo y como plataformas biosensoras ultraminiaturizadas para la detección fluorescente selectiva y sensible de endotoxinas bacterianas de Escherichia coli empleando péptidos de afinidad y en aproximaciones analíticas OFF-ON. Alternativamente, en este bloque, se estudiaron los efectos de la aplicación de campos magnéticos y electromagnéticos yuxtapuestos en la propulsión de estos micromotores catalíticos basados en TMD. En ambos casos se obtuvo un aumento de la velocidad de los micromotores, pudiéndose establecer que dicho aumento fue dependiente de la geometría del micromotor en el caso de la propulsión magnética y de la composición de la capa externa de los micromotores en el caso de la propulsión mediante aplicación de radiación electromagnética.
En un segundo bloque, y en aras de estudiar alternativas biocompatibles a la propulsión catalítica, se evaluó la aplicabilidad de micromotores de TMD propulsados exclusivamente por luz. En primer lugar, se estudió experimentalmente el fenómeno colectivo observado con velocidades de hasta 6000 µm s-1 y se estudió el mecanismo de propulsión de estos micromotores, identificándose como un mecanismo fotoforético. Una vez caracterizado el movimiento, se aprovechó la reactividad de los TMD para modificar los micromotores superficialmente con nanopartículas de oro, para seguidamente emplearlos como sustratos SERS guiados por luz, consiguiéndose obtener un aumento en el límite de detección de un analito modelo (cristal violeta) de hasta 18 veces. Alternativamente, se emplearon estos micromotores para la eliminación de biopelículas bacterianas de Escherichia coli y Staphylococcus aureus, en base a su capacidad para la generación de especies reactivas de oxígeno. Por último, se sintetizaron micromotores de TMD con propiedades fotoforéticas y núcleos magnéticos para la captura, degradación y eliminación de partículas de poliestireno como microplástico modelo relevante en el medio ambiente.
Por último, en el tercer bloque de esta Tesis Doctoral, se sintetizaron y caracterizaron micro robots de TMDs. Para ello se realizó una síntesis hidrotermal de MoS2 sobre biomoldes de cianobacterias Spirulina platensis decorados con partículas magnéticas y, en un proceso postsintético, decorados con nanopartículas de oro. Estos micro robots, mediante una actuación magnética controlada, se emplearon para la destrucción selectiva de células de cáncer debido a sus propiedades fototérmicas así como para realizar operaciones de bioreconocimiento empleando el par estreptavidina-biotina como modelo. |
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