| Tesis Doctorales de la Universidad de Alcalá |
| METAL-ORGANIC FRAMEWORKS-BASED MICROMOTORS FOR BIOANALYTICAL, BIOMEDICAL AND ENVIRONMENTAL APPLICATIONS | | Autor/a | Bujalance Fernández, Javier | | Departamento | Química Analítica, Química Física e Ingeniería Química | | Director/a | Escarpa Miguel, Jesús Alberto | | Codirector/a | Jurado Sánchez, Beatriz | | Fecha de depósito | 30-07-2025 | | Periodo de exposición pública | 31 de julio a 11 de septiembre de 2025 | | Fecha de defensa | Sin especificar | | Modalidad | Presencial | | Programa | Química (RD 99/2011) | | Mención internacional | Solicitada | | Resumen | Los micromotores (MMs) son dispositivos de tamaño micrométrico que poseen capacidad propulsiva autónoma en disolución, la cual se obtiene mediante la transformación de energía en movimiento. Entre los mecanismos propulsivos más importantes se encuentran los catalíticos, magnéticos y biohíbridos, según se emplee una reacción química, campos magnéticos o sistemas biológicos para la propulsión, respectivamente; y su elección resulta decisiva a la hora del diseño, la síntesis y las aplicaciones de los MMs.
Por otra parte, la integración de materiales funcionales tales como los polímeros de impresión molecular (MIPs) y las redes metalorgánicas (MOFs) en los MMs representa una aproximación conceptualmente pertinente dado que se espera de dicha integración la obtención de MMs de nueva generación con capacidades propulsivas y funcionales mejoradas.
En este contexto, el objetivo de esta Tesis Doctoral es el diseño, síntesis y desarrollo de una batería de MMs multifuncionales acoplados a MIPs (MMs-MIPs) y, principalmente a MOFs (MMs-MOFs), explorando mecanismos de propulsión biocatalíticos, magnéticos y biohíbridos, para su uso en aplicaciones de vanguardia en los ámbitos bioanalítico, biomédico y medioambiental.
Para tal fin, se han desarrollado MMs-MIPs catalíticos mediante la integración de capas poliméricas con sitios de reconocimiento de impronta molecular demostrando una elevada selectividad y sensibilidad para la detección rápida de neurotoxinas en fluidos biológicos. En el caso de los MMs-MOFs (clase ZIF-8), se ha explorado, por una parte, la propulsión biocatalítica utilizando la enzima catalasa permitiéndose la detección ultrarrápida de cobre como biomarcador de la enfermedad de Alzheimer en microvolúmenes de muestra de líquido cefalorraquídeo. Por su parte, se han abordado con profundidad los MMs-MOFs magnéticos, con guiado de precisión mediante la incorporación de nanopartículas de Fe₃O₄ en la estructura interna, validándose su uso en la liberación controlada tanto de fármacos en sistemas celulares cancerosos como de antibióticos para la destrucción de biopelículas bacterianas en catéteres, debido a sus propiedades de elevada porosidad y respuesta estructural a estímulos externos como el pH de los microambientes biomédicos estudiados. También, se ha abordado el potencial bioanalítico de estos MMs-MOFs magnéticos para la determinación cuantitativa de la proteína β-amiloide (Aβ1-42) en microvolúmenes de muestras de líquido cefalorraquídeo, mediante la destrucción selectiva y dependiente de la concentración de Aβ1-42, de la estructura ZIF-8, debido a la mayor afinidad química que presenta su centro metálico (Zn) con determinados aminoácidos presentes en Aβ1-42, en comparación con su ligando orgánico, permitiendo la liberación controlada de quinina encapsulada en su interior actuando esta como sonda fluorescente. Finalmente, se ha diseñado una aproximación biohíbrida, mediante la funcionalización de microalgas con MOFs (clase UiO-66-NH₂), combinado así la motilidad natural de las algas con las propiedades catalíticas de estos MOFs demostrándose su eficacia en la degradación catalítica de compuestos altamente tóxicos como son los agentes químicos de guerra.
Por todo ello, esta Tesis Doctoral ha puesto de manifiesto la pertinencia y el potencial de la integración de MIPs y MOFs en el diseño y desarrollo de una nueva generación de MMs de vanguardia de versatilidad propulsiva y multifuncional, adaptada a los retos de la microescala y propiciando nuevas soluciones en ámbitos de enorme interés social como son la salud y del desarrollo sostenible. |
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