ESCUELA DE DOCTORADO

 
Tesis Doctorales de la Universidad de Alcalá
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CATALIZADORES METÁLICOS CON LIGANDOS CARBENO N-HETEROCÍCLICO DENDRÍTICOS RECICLABLES POR NANOFILTRACIÓN
Autor/aPrieto Carvajal, Ana Maria
DepartamentoQuímica Analítica,quím.física e Ing.quím
Director/aJesús Alcañiz, Ernesto de
Codirector/aFlores Serrano, Juan Carlos
Fecha de defensa01/06/2018
CalificaciónSobresaliente Cum Laude
ProgramaQuímica (RD 99/2011)
Mención internacionalSi
ResumenEn la presente tesis doctoral se han preparado nuevos complejos de paladio(II) y rutenio(IV) con ligandos carbeno N-heterocíclico (NHC) con sustituyentes dendríticos para su recuperación y reciclaje mediante técnicas de nanofiltración. Los catalizadores de Pd son activos en las reacciones de acoplamiento C-C de Suzuki-Miyaura y de Heck-Mizoroki. Sin embargo, las especies activas derivadas de estos complejos se desactivan durante la reacción de Suzuki-Miyaura. Por el contrario, la reacción de Heck-Mizoroki puede reiniciarse una y otra vez sin pérdida aparente de actividad. Los complejos de Pd han sido ensayados en la reacción de Heck-Mizoroki utilizando un sistema de nanofiltración en continuo, logrando elevados valores de TON. Aunque se ha logrado reciclar los complejos durante un gran número de ciclos, diversos ensayos han mostrado que el complejo metálico actúa como simple fuente de Pd. Por otro lado, los catalizadores de Ru se han mostrado activos en reacciones de metátesis de olefinas. Sin embargo, los centros activos son poco estables por lo que se degradan rápidamente. Debido a esto, la recuperación y reutilización de dichos complejos mediante técnicas de nanofiltración no es viable. Sin embargo, se puede utilizar la filtración mediante nanomembranas para eliminar los restos de rutenio presentes en el producto de reacción.